Hang Câu nằm ngay dưới chân núi lửa Thới Lới, phía đông bắc đảo Lớn, thuộc đặc khu Lý Sơn, liền kề khu chùa Hang. Đây không phải một hang động sâu để đi vào mà là đoạn vách núi bị biển khoét lõm thành hàm ếch. Đá ở đây sinh ra từ miệng núi lửa cổ phun nổ khoảng 9 đến 11 triệu năm trước; còn hàm ếch do nước biển ăn vào chân núi trong thời kỳ biển tiến, cách nay chừng 4.500 năm. Tên gọi được dân gian giải thích theo hai cách: vùng biển này nhiều rau câu, hoặc ghềnh đá ở đây là chỗ ngồi buông câu.

Điểm nhấn của Hang Câu là vách đá dựng đứng bên bờ biển. Bề mặt vách in rõ những lớp trầm tích núi lửa xếp tầng, cho thấy quá trình kiến tạo địa chất của đảo. Dưới chân vách là các mô đá bị sóng bào phẳng nhoài ra biển, làn nước biển trong cùng rạn san hô gần bờ. Bãi cát ở đây lẫn hạt phong hóa từ dung nham với vụn vỏ sò, ốc, san hô; trên vòm đá có từng đàn chim làm tổ.

Đến với Hang Câu, du khách có thể đi bộ trên bãi cát dưới chân vách, chụp ảnh các lớp trầm tích, câu cá, lặn ngắm san hô hay leo những ghềnh đá thấp ven bờ. Từ tháng Giêng đến cuối tháng 3 âm lịch là mùa rêu: khi triều rút, thảm rêu xanh lộ ra trên ghềnh đá và Hang Câu là một trong những bãi rêu được chụp ảnh nhiều của đảo. Mùa hè sóng êm; mùa đông mưa bão, sóng đánh vào vách đá nên du khách chỉ đứng xa mà nhìn, khó xuống sát mép nước. Từ cảng Lý Sơn đi xe máy chừng 15 phút là tới chân núi Thới Lới; phía trên vách là đường lên đỉnh núi, nơi có cột cờ và hồ chứa nước trong miệng núi lửa.