Hồ núi lửa Thới Lới nằm trên núi Thới Lới, ngọn núi lửa lớn nhất và cao nhất của đảo Lớn, thuộc đặc khu Lý Sơn. Nơi đây vốn là miệng của một núi lửa đã tắt, theo Viện Địa chất phun nổ cách nay khoảng 1 triệu năm. Từ tháng 1/2020, núi Thới Lới được xếp hạng di tích quốc gia loại hình danh lam thắng cảnh.

Điểm độc đáo của địa danh này là lòng chảo miệng núi lửa đã được tận dụng, cải tạo thành một hồ chứa nước ngọt. Tỉnh Quảng Ngãi xây con đập dài 202 m, cao 11 m ở phía nam để giữ nước mưa; hồ đưa vào sử dụng từ tháng 5/2012, dung tích hơn 271.000 m³ và là hồ chứa nước duy nhất của đảo. Đi dọc bờ miệng núi lửa, du khách nhìn xuống lòng hồ hình phễu, mặt nước đổi màu theo giờ trong ngày; bờ đông có hòn Trâu, khối đá nghiêng hình con trâu nằm. Tuy vậy, hồ mới đáp ứng một phần nhỏ nhu cầu nước của đảo: ruộng hành tỏi dưới chân núi chủ yếu vẫn tưới bằng nước từ hơn 2.100 giếng. Mực nước hồ thay đổi theo mùa, và năm 2026 hồ đang được sửa chữa, nâng cấp để khắc phục bồi lắng.

Đứng từ đỉnh Thới Lới, du khách có thể nhìn gần trọn đảo Lớn với làng mạc, ruộng hành tỏi và biển. Đường lên núi xuất phát từ cánh đồng tỏi phía đông, vòng qua sườn bắc tới trảng đất bằng ở lưng chừng núi, nơi có cột cờ Lý Sơn, rồi lên tới bờ hồ; du khách đi được bằng xe máy hoặc ô tô. Từ trảng cỏ phía bắc còn nhìn xuống được vách đá Hang Câu sát biển. Vách đá núi lửa, thảm cỏ, cột cờ và biển là những khung hình du khách thường chụp ở đây.